天津大学封伟教授团队 NML：室温下快速自修复的高导热聚合物复合材料

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随着器件集成度的提高和使用环境的日益复杂，界面接触差，应力集中的热界面材料在实际应用中极易发生不规则变形、热膨胀和挤压以及振动，造成较大的温度梯度和局部温度过热，导致界面层分离、热控制失效和工程失效。因此，为确保散热效果，设计能够自动适应应用环境与非平整、粗糙和动态的接触表面实现牢固贴合接触，在不同的温度场中保持良好的快速热疏导能力的新型快速自修复弹性导热材料是解决这一问题的重要策略之一。此外，除了高回弹性外，维持界面的黏附性是降低界面热阻、提高k值的另一有效措施。具有强黏附力的导热材料不仅可以改善导热填料与聚合物之间的界面接触，保持导热材料的机械完整性和稳定性，而且可以有效避免传热界面膨胀时新型导热材料的脱落。根据之前的研究，在选择取向高导热填料的基础上，通过控制聚合物分子间相互作用、软硬段的类型以及交联结构的分布，优化分子间氢键与强交联的比例，实现可逆作用与强交联的互补，获得具有连续立体网络的聚合物，对于设计具有强黏附力和高弹性的新型自修复导热复合材料具有重要意义。

近日，天津大学封伟教授团队使用乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）作为交联增强剂，聚2-[[（丁胺基）羰基]氧基]乙酯（PBA）作为软段，通过优化分子间的高密度氢键相互作用和分子间的强交联的比例，合成了一种具有高黏附力和快速完全自修复的聚合物材料（PBA–PDMS）。然后，基于力-热耦合设计思想，以褶皱石墨烯（FGf）为导热填料，在真空条件下采用物理浸渍法制备了高回弹、高导热、强界面黏附性的快速自修复的导热复合材料（PBA–PDMS/FGf）（图1）。结合分子模拟及测试，聚合物在室温下放置2 h可以实现结构及力学性能的完全自修复（图2）。复合材料的初始面外导热系数为13 ± 0.2 W·m^-1·K^-1，平面内导热系数为8.3 ± 0.2 W·m^-1·K^-1。同时，PBA分子间氢键可在材料损伤处实现分子链段的重组，抑制和修复材料的裂纹和分层，实现导热通道和碳骨架的重新构建，室温下修复2 h，PBA–PDMS/FGf复合材料的导热性能和机械性能可恢复到初始状态（图3，图4），并在机械手传热验证了这一导热自修复性能。PBA–PDMS/FGf材料的设计和应用，实现了自修复与黏弹性的完美结合，并诠释了材料力学性能及导热性能的修复机理（图5）。

图1聚合物复合材料结构、制备流程及表征。

图2 聚合物的分子模拟及力学自修复性能表征。

图3. PBA–PDMS/FGf复合材料的自修复性能及形貌表征。

图4. PBA–PDMS/FGf复合材料的导热自修复性能及循环稳定性。

图5. PBA–PDMS/FGf复合材料修复机理。

在此基础上，结合机械手交替抓取不同温度的瓶子，通过传热的时间和速率表征复合材料修复前后的导热效果。结果显示，损伤的复合材料在室温下放置2 h后，导热通路修复，温度曲线恢复到初始状态。这说明基于聚合物的协助作用，复合材料可实现声子传输路径的重新构建，达到导热的自修复。同时，多次修复后，机械手感应的升温和冷却曲线保持一致，表明复合材料具有稳定的导热感知性能。

图6.导热及结构自修复性能的实际应用。

相关研究成果近期以“Highly Thermally Conductive Polymer/Graphene Composites with Rapid Room‑Temperature Self‑Healing Capacity”为题发表在期刊Nano-Micro Letters上，文章第一作者为俞慧涛博士，通讯作者为封伟教授和秦盟盟副研究员。该项研究受到国家自然科学基金重点项目的支持。

天津大学封伟教授团队长期致力于导热材料的研究，近年来该团队在国家自然科学基金杰出青年基金项目、重点项目以及科技部重点研发等项目的支持下在碳纳米管、石墨烯材料（Carbon, 2014, 77, 1054-1064；Carbon, 2016, 104:157-168； Carbon, 2016, 109:575-597；Carbon, 2017, 116, 81-93；Adv. Funct. Mater., 2018, 28(45), 1805053；Carbon, 2018, 13,149e159； Carbon, 2019, 149: 281-289；Compos. Sci. Technol., 2022: 109406）、聚合物基碳复合材料（Carbon, 2016, 109:131-140； Compos. Commun., 2018, 9, 33-41；Adv. Funct. Mater., 2019,1901383；Mater. Sci. Engineering R, 2020, 142, 100580；Carbon, 2022, 196: 902-912；Adv. Funct. Mater., 2021, 2107082）、导热自修复复合材料（Macromolecules, 2020, 142, 100580；Carbon, 2021, 179, 348-357；高分子学报, 2021, 52(03):272-280；功能高分子学, 2020, 33(06): 547-553）等方面的研究和设计上取得了一系列的原创性成果。

原文链接：

https://doi.org/10.1007/s40820-022-00882-w

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